Laine Mustasaar sündis 17. mail 1939 Tartumaal taluperes. Õppis laulmist Tartu Muusikakoolis Alma Kurtna ja Tallinna Riiklikus Konservatooriumis Linda Sauli juures.

Paralleelselt õpingutega asus tööle Eesti Raadio segakoori lauljana ja 1966-95 töötas sama koori solistina. Laine Mustasaar on olnud solist paljudes suurvormides, mida tollane Eesti Raadio segakoor esitas, alates Pergolesi, Dvoraki, Rossini ja Vivaldi Stabat Materitest, Bachi, Mozarti, Beethoveni ja teiste klassikute suurteostest kuni kaasaegsete heliloojate oopusteni.

Laine on öelnud: "Just suurvormidega alustamine oligi minu kooritöös kõige kaunim aeg! Väga palju elamusi sai, kui kontsert õnnestus. See oli väga ülendav!"

Eriti hingelähedased olid talle Johann Sebastian Bachi Missa h-moll, Beethoveni "Ood rõõmule", Mozarti ja Verdi Reekviemid. Soolokavades olid ta lemmikud heliloojad-romantikud: Robert Schumann, Franz Schubert, Johannes Brahms, eesti muusikast on ta enim esitanud Mart Saare ja Ester Mägi laule.

Laine Mustasaar on astunud solistina üles paljude eesti kooride kontsertidel, esinenud soolokavadega kammerkontsertidel, raadios ja televisioonis.

Aastal 1976 omistati talle ENSV teenelise kunstniku aunimetus.
Maalapsena jäi talle alatiseks väga lähedaseks loodus, mis andis üha uut elujõudu ja energiat.

Laine Mustasaare ärasaatmine on 19. juulil kell 14 Tallinna Metsakalmistu kabelis.